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RuCl2diphosphinediamine配合物的合成、表征及对羰基催化加氢性能的研究.pdf 73页
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RuC12(diphosphine)(diamine)配合物的合成、表征及其
对碳基催化加氢性能研究
无机化学专业
研究生 唐元友
指导教师 李瑞祥教授
本文合成了九个RuC12(diphosphine)(diamine)类型配合物，[RuC12(BDPX)(L.)]
(BDPX二1,2一二(二苯基嶙甲基)苯;L,=NH2CH2CH2NH2;肠=NH2(CH2)3NH2;
L3=NH2(CH2)4NH2;L4=(SS)-NH2CH(Ph)CH(Ph)NH2)，[RuC12(BISBI)(L.)]
(BISBI=2,2’一二(二苯基麟甲基)-1,1‘一联苯)，[RUCl2(PPh3)2(L2)]，并通过3;P,
1H-NMR,IR光谱，元素分析表征了这些钉配合物。其中R【uCl2(BDPX)(Li)],
[RuCl2(BDPX)(L2)],[RuC12(BISBI)(L4)],[RuC12(PPh3)2(L2)]得到X-射线单晶衍
射结构，结构显示:[RuC12(BDPX)(LI)l属于单斜品系，PL,Ic空NJ群，a=1.8780(3)
nm,b=1.0722(2)nm,c=1.7461(3)nm,Q=113.980(3)0,Z一4;[RUC12(BDPX)(L2)]
属于斜方晶系，Hrma空间群，a=2.0419(3)nm,b=1.7600(2)nm,。=1.0062(1)
nm,Z=4;[RuCl2(BISBI)(L4)]属于三斜晶系，/'-1空间群，a=1.0965(2)run,b二
1.4026(3)nm,c=1.6019(3)nn, a=95.38(3)0,,6=97.95(3)0,y=110.67(3)0,Z二2;
[RuCl2(PPh3)2(L2)]属于单斜晶系，Plllc空fFil群，a=1.6977(2)nm,b=1.0323(1)
nm,c一2.1087(3)nm,刀一107.843(3)0,Z一4。木文还系统地考察了
[RuC12(BISBI)(L4)]配合物用于催化加氢苯乙酮的反应，获得了80%的ee。并考
察了在RuC12(diphosphine)(diamine)配合物中，双磷和二胺的变化对催化氢化苯
乙酮的反应活性及对映选择性的影响，发现当diamine=L时‘，双磷的变化不会
影响其对映选择性，由此推测催化氢化苯乙酮时，当使用非手性双麟时，其手
性控制主要由手性二胺诱导，双麟的改变只会改变反应的活性。此外，本文所
使用的双磷配体的RuC12(diposphine)(diamine)配合物催化氢化苯乙酮，它们的乙
二胺配合物的催化活性比丙二胺和丁二胺要低很多，而使用手性二胺
(S,S)-DPEN的配合物能达到最高的催化活性。而对于RuC12(PPh3)2(diamine)配合
物，乙二胺配合物的催化活性比起丙二胺却高许多。同时上述双磷配合物催化
氢化节叉丙酮，得到与催化苯乙酮相似的规律。但对于RuC12(PPh3)2(diamine)
配合物，乙二胺配合物的催化活性与丙二胺几乎相同，但对拨基的选择性，乙
二胺配合物却比丙二胺高许多。
关键词:双磷配体:二胺;钉配合物;催化加氢;碳基;苯乙酮
SynthesesandCharacterizationsof
RuCl2(diphosphine)(diamine)Complexesand
ApplicationinCatalyticHydrogenationofCarbonyl
Specialty:Inorganicchemistry
GraduateStudent:YuanyouTang Adviser:ProfRuixiangLi
Inthisthesis,aseriesofRuC12(diphosphine)(diamine)complexessuchas
[RuC12(BDPX)(L)](L,=NH2CH2CH2NH2;L2=NH2(CH2)3NH2;L3=
NH2(CH2)4NH2;L4= (S,S)-NH2CH(Ph)CH(Ph)NH2)，[RuClz(BISBI)(L)]and
[RUC12(PPh3)2(L2)]havebeenpreparedanddetermin
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有机催化的溴代硝基甲烷和β%2cγ-不饱与-α-酮酸酯的不对称环丙烷化反应.pdf 86页
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南开大学学位论文使用授权书
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数据电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并
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本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。
作者暨授权人签字： 王塑鲤
南开大学研究生学位论文作者信息
有机催化的溴代硝基甲烷与p，丫-不饱和-0【一酮酸酯的不对称环丙烷化反应
博士口 学历硕士■ 硕士专业学位口 高校教师口 同等学力硕士口
院／系／所
化学学院元素有机所
Emarl yuhaijian@mail．nankai．edu．crl
通信地址(邮编)：
是否批准为非公开论文
注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书
馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。
南开大学学位论文原创性声明
本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所
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