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题名: AgAl2O3催化碳氢选择性还原NOx体系的CO生成机理及后置氧化催化剂研究
作者: 宋小萍
学位类别: 硕士
授予单位: 中国科学院研究生院
授予地点: 北京
导师: 贺泓
关键词: 氮氧化物
碳氢选择性催化还原
后置氧化催化剂
selective catalytic reduction by hydrocarbon
post-posited oxidation catalyst
其他题名: The mechanism of CO formation over Ag/Al2O3 during the HC-SCR of NOx and the post-posited oxidation catalysts
学位专业: 环境工程
中文摘要: 碳氢化合物选择性催化还原NOx (HC-SCR)技术是一种具有实用前景的富氧燃烧尾气NOx催化净化技术，有望成为现有的NH3-SCR的替代技术。其中，Ag/Al2O3-C2H5OH组合催化体系以其高效的NOx去除效率以及优异的抗水抗硫性能，成为最可能实际应用的催化剂-还原剂组合。但Ag/Al2O3-HC还原剂组合催化体系在取得高效的NOx去除效率的同时，产生了大量的CO副产物以及一定量未完全燃烧的碳氢化合物。研究CO产生机理，寻找消除反应副产物的有效方法，是Ag/Al2O3催化碳氢选择性还原NOx催化体系必须解决的问题之一。本论文以Ag/Al2O3+不同还原剂(C2-C4碳氢)组合为研究对象，对比研究了不同HC还原剂选择性还原NOx过程以及HC部分氧化过程中CO生成规律。发现两个过程的CO产生并不同步，且前一过程CO的生成量通常大于后一过程。NOx转化率和CO生成量存在正变关系，这说明CO的生成主要来自于HC选择性还原NOx的过程。在原位红外研究中发现，CO的生成与反应关键表面中间体-NCO密切相关。动态原位实验以及相应的质谱实验显示，在表面-NCO浓度迅速减小的同时，气相中CO含量也迅速减小，而N2迅速生成。CO与N2相反的生成规律说明CO并不是来自于-NCO朝N2转化的-NCO消耗过程；而气相中CO的含量与表面-NCO浓度变化趋势同步，说明CO与-NCO是同一反应的产物，即来自于HC部分氧化产物与表面硝酸盐生成-NCO的反应步骤。Ag/Al2O3催化HC选择性还原NOx过程中CO的生成是由HC－SCR的机理决定的。因此，在Ag/Al2O3之后放置氧化催化剂是去除选择性还原过程中大量CO以及残余HC的最有效方法。在上述研究的基础上，对后置氧化催化剂进行了系统的研究，开发了氧化活性适中的Cu/Ce(x)/Al2O3系列催化剂体系(x:Ce/Al摩尔比)。对Ag/Al2O3 +Cu/Ce(x)/Al2O3组合催化剂体系去除NOx以及CO的活性评价结果发现，随着Ce/Al比增加，组合催化剂氧化CO的低温活性逐渐增强，Cu/CeO2催化剂显示了最好的CO去除活性，但同时也较大地影响了NOx的去除效率。综合考虑NOx以及CO的消除结果，确定Ag/Al2O3+ Cu/Ce(0.15)Al2O3是最优的催化剂组合，在270oC即达到CO的完全去除，同时仅在高温时NOx转化率有所下降。另外，该催化体系对残余HC也显示了良好的氧化去除效果。采用BET、XRD、XPS以及H2-TPR等表征手段对Cu/Ce(x)Al2O3催化剂氧化活性随Ce/Al比增加的机理进行了研究，证明了铜铈之间的相互作用是影响催化剂氧化活性的主要因素。铈的添加不但促进了铜在氧化铈上的高度分散，而且促进了此高度分散的CuO的氧化还原能力，同时铜的存在也促进了氧化铈的氧化还原能力。随着Ce/Al比增加，铜铈之间的相互作用逐渐增强，从而使催化剂氧化活性增强
语种: 中文
内容类型: 学位论文
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宋小萍.AgAl2O3催化碳氢选择性还原NOx体系的CO生成机理及后置氧化催化剂研究[硕士].北京.中国科学院研究生院.2008
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Cu-Mn-Pt/γ-Al_2O_3系列催化剂中组分间的活性增强效应
【摘要】：通过ＣＯ氧化活性测试，采用ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＴＰＲ等方法表征，研究了Ｃｕ－Ｍｎ－Ｐｔ／γ－Ａｌ２Ｏ３系列催化剂中组分间的活性增强效应，并对其固相结构和表面组成进行表征．结果表明：（１）氧化型ＣｕＭｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂中Ｃｕ和Ｍｎ之间存在一定的活性增强效应，两种活性组分发生协同作用；（２）还原型Ｐｔ－Ｃｕ／γ－Ａｌ２Ｏ３和Ｐｔ－Ｍｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的氧化活性在系列中最高，Ｐｔ－Ｍｎ／γ－Ａｌ２Ｏ３的ＣＯ氧化活性增强效应最为显著．这与加人Ｐｔ后，Ｃｕ２＋易被还原，Ｃｕ＋明显增多有关；（３）同时含有Ｃｕ、Ｍｎ组分的几种催化剂中，催化剂表面上Ｃｕ均有一定富集，加人Ｐｔ后，表相以Ｃｕ＋为主．由于Ｃｕ－Ｍｎ－Ｐｔ三元催化剂的制备方法不同，以致氧化活性相差很大，共浸制备较分浸制备的催化剂活性要好的多．
【作者单位】：
【基金】：
【分类号】：O643.361
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【参考文献】
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