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金属有机骨架化合物的合成
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金属-有机骨架化合物金属,化合物,有机化合物
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金属-有机骨架化合物
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新型金属有机骨架化合物的合成、表征和性质研究
金属有机骨架化合物作为一种新型的固体多孔材料，其独特的结构可设计性、多样的拓扑结构和在气体和有机小分子的吸附和分离、分子识别、催化以及光、电、磁、手性拆分等领域的良好应用前景而备受化学研究者广泛关注。它不仅具有与无机分子筛材料相类似的拓扑结构特征，还可以通过选择不同的金属中心离子和具有功能官能团的有机配体设计合成目标化合物并赋予其更多的性质。本文从设计合成有机配体出发，在适宜的条件下，得到了7个结构新颖的金属有机骨架化合物，并详细研究了它们的结构特征和发光、磁性、气体吸附等方面的性质。　　本研究主要内容包括：⑴以四氟间苯二羧酸(2,4,5,6-tetrafluoro-1,3-benzenedicarboxylic acid)为有机配体，Cu(II)作为中心金属离子，采用扩散法合成得到了一个由Cu2(O2CR)4L2(L=CH3OH)浆轮次级结构单元构建而成的金属有机骨架化合物，{[Cu(C8F4O4)(CH3OH)]·CH3OH}n1，本论文对这个化合物的结构进行了详细的描述和分析。这种含氟金属有机骨架化合物代表了一类很有应用前景的多孔材料，特别在有机污染物的去除上。⑵以联苯-3,4',5-三羧酸（biphenyl-3,4',5-tricarboxylate，H3BPT）为有机配体，通过改变中心金属离子得到了四个镧系金属有机骨架化合物，[Eu(BPT)(DMF)(H2O)·(H2O)0.5]2,[Gd(BPT)(DMF)(H2O)·(H2O)0.5]3,[Tb(BPT)(DMF)0.5(H2O)2]·(DMF)1.25·(H2O)0.754,[Y(BPT)(DMF)0.5(H2O)2]·(DMF)1.25·(H2O)0.755。对这些化合物的结构进行了详细的描述和对比，X射线晶体分析表明这四种化合物具有（3，6）连接的拓扑结构，双核中心金属离子簇作为六连接节点而C2对称的配体BPT作为三连接节点。化合物2和3是同构的，而化合物4和5是同构的，这两类化合物的次级结构单元略有不同。TGA的测试结果表明2和4的热稳定性不同，这可能是由于它们结构的不同造成的。由于配体的天线效应，化合物2，4的荧光发光效率很高，而观察不到来自于自由配体的发射光谱。配体发射光谱的缺失证明在光致发光过程中有效能量从配体转移到了镧系金属中心。此外，我们还研究了化合物3，4的磁学性质，结果显示它们中存在较强的反铁磁相互作用。⑶以1,2,4,5-tetrakis(3-carboxyphenyl)-benzene(m-H4TCPB)为有机配体，Cu(II)作为中心金属离子，合成了化合物[Cu2(m-TCPB)（H2O)2]n·[(DEF)3]n6。化合物6是4，4连接的三维网状拓扑结构，具有永久性的微孔孔道。本论文证明了经过活化后的化合物在77 K时对H2相对于N2，室温时C2H2和CO2相对于CH4的选择性吸附，并用virial分析方法计算了气体吸附焓和选择性，结果与实验相符，表明这种新的MOF对于气体的选择性分离有潜在应用。⑷以({5,10,15,20-tetrakis[4-(2,3,4,5-tetrazolyl)phenyl]porphyrinato}为有机配体与Mn(III)的氯化物合成一个具有三维稳定介孔结构的卟啉四唑 MOF{Mn(II)0.5[Mn(II)4Cl(Mn(III)Cl-ttzpp)2(H2O)4]}?(DEF)20?(CH3OH)18?(H2O)127。这种MOF具有一维正方形纳米管类型的孔道，直径20.3?。其结构属于少见的scu拓扑。化合物显示了永久性孔结构，并且对C2H2相对于CH4在室温下有较高的选择性吸附。我们分别用virial分析方法和IAST分析证明了它的这种选择性。化合物7是少有的结构中多面体笼和一维开放孔道同时存在的多孔金属有机骨架化合物。
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